手机浏览网
与锂离子电池相比，固态电池提供了完全不同的化学机械环境。例如，固态电解质（SSE）不会流动以润湿体积变化的负极颗粒的表面，这可以稳定SEI的形成。具有硅基负电极的SSB与使用非水电解质溶液的电池相比表现出改善的循环稳定性。此外，具有各种合金基负极（硅和铝）的SSB可以实现高能量密度和比能，甚至接近具有过量锂的锂金属SSB。然而，最近的合金负极 SSB 演示使用了铸造颗粒或复合电极，其概念上与传统锂离子电池电极相似。考虑到 SSB 不同的化学机械环境，其他电极概念对于长期耐用性可能是可行的，包括开发致密箔电极。与锂金属物理合金化的厚（>100 μm）铟箔或铝箔已被用作 SSB 负极，以充当锂汇，但这些厚箔具有大量多余的材料，导致能量密度低，这对于实际应用来说是不现实的。此外，避免使用锂金属进行预锂化有利于规模化电池生产。
图文导读
SSB 内各种负极的能量指标和负极结构。
采用铝基负极的全固态电池的电化学行为。
各种电池配置中铝基电极的循环、倍率行为、阻抗和 GITT。
循环前后铝基负极的非原位 XRD 表征。
Al 94.5 In 5.5和铝箔在 SSB 循环不同阶段的异位低温 FIB-SEM 测量。
总结
长期以来，人们一直在寻求将合金基负极用于非水电解质溶液的电池，但在实际相关的面积容量和电极厚度条件下尚未实现稳定的循环。该研究结果表明，固态结构以及负极的微结构工程对于实现稳定的全固态二次锂基电池具有明显的优势。
研究人员发现，致密的铝基负极在 SSB 内的锂化和脱锂过程中保持紧凑，并避免了广泛的 SEI 形成，这种现象困扰着非水电解质溶液电池中的合金，从而限制了性能。这种行为可能是由于全固体堆栈引起的机械限制，以及负极和 SSE 之间相对稳定且平坦的界面接触（与使用非水电解质溶液的电池中稳定增加的界面面积相反）。通过添加微量合金元素可以提高SSB循环性能；5.5 at% 的铟可增强可逆性并改善倍率行为。这是由于分布的高扩散率 LiIn 相使得锂与铝能够在大的界面面积上发生反应，从而增强倍率行为，同时还最大限度地减少脱锂过程中的锂捕获。
这些发现表明，可以将箔合金基金属电极用于全固态锂基电池，从而避免浆料涂覆的需要。此外，箔合金基金属电极提供了使用一种结构作为离子存储电极和集电器的可能性。未来优化合金成分和微观结构、确定除铟以外的其他元素添加的影响以及了解材料演变的努力预计将能够进一步提高性能。
